Анжелина родилась в Лос Анжелесе в семье актера Джона Войта и бывшей актрисы Марчелин Бертранд, которая умерла от рака в январе 2007 года. У Джоли есть один брат, Джеймс Хэвен Войт, известный режиссер. Анжелина была замужем дважды до того, как начались ее отношения с Бредом Питтом. Он была женой британского актера Джонни Ли Миллера в возрасте 20 лет, она расстались через год после свадьбы и развелись в 2000 году. В этом же году она вышла замуж за Билли Боба Тортона, и они развелись в 2003 году. Джоли заявила в одном из своих интервью, что она бисексулка и призналась, что у нее была сексуальная связь с партнершей по фильму «Ложный огонь» Дженни Шимизу.

Джоли начала карьеру модели в 14 лет и была принята в Театральный институт Ли Страсберга в возрасте 11 лет. Семья:  Джоли три приемных ребенка, Медокс из Камбоджи, Захара из Эфиопии, Пэкс из Вьетнама. Актриса подарила жизнь первому ее и Питта биологическому ребенку, Шайло Нувелю Джоли Питт, 26 мая 2006 года. В июле 2008 года рожденные Джоли близнецы – мальчик, Кнокс Леон и девочка, Вивиан Марчелин.